Методами нейтронографии, рентгеновской дифракции и металлографии исследована структура нестехиометрического тригонального (ромбоэдрического) карбида ζ-Та4С3-x, образующегося в системе тантал - углерод. Экспериментально установлено упорядоченное распределение атомов углерода С и структурных вакансий в карбиде ζ-Та4С3-x и рассчитана функция распределения атомов С на тех позициях неметаллической подрешетки, где происходит упорядочение. Определены параметры элементарной ячейки тригонального (пр. гр. R3m) карбида ζ-Та4С3-x (ТаС0.67), равные aн = 0.3123 и сн = 3.0053 нм. Показано, что металлическая плотноупакованная подрешетка карбида ζ-Та4С3-x построена из чередующихся блоков, в которых атомы металла размещены как в ГЦК и ГПУ подрешетках кубического и гексагонального карбидов ТаСу и Та2С.