На основе компьютерного моделирования (DFT UTPSSh/6-311++G(d,p)) электронного строения, геометрических параметров, энергетических характеристик и магнитных свойств моноядерных комплексов кобальта с тетрадентатными N-донорными основаниями (трис (2-пиридилметил)аминами и N,N'-ди-алкил-2,11-диаза[3.3]-(2,6) пиридинофанами) и о-бензохинонами, включающими триангуленовые кремнийорганические радикалы, предсказан парамагнетизм всех состояний изученных молекул. Установлено, что электронные конфигурации и энергетические характеристики изомеров исследованных комплексов регулируются алкильными заместителями во вспомогательных N-донорных лигандах. Выявлены соединения, обладающие потенциалом термически инициированного переключения спиновых состояний по механизмам спин-кроссовера и валентной таутомерии.